拓扑绝缘体与反铁磁的美妙邂逅

拓扑本是数学领域的重要概念，自上世纪50 年代引入物理学科后，在凝聚态物理、量子场论和宇宙学等方向得到广泛应用，近年来亦逐步在量子材料研究方面扮演着重要角色。磁性，作为一种重要的材料物理性能，与其相关的主题多次站到诺贝尔奖的领奖台上。磁学应用已渗透到我们生活中的方方面面，包括磁存储、磁传感、稀土永磁和软磁等。纵观物质科学史实，拓扑与磁性的结合，往往带来美妙的结果。1980 年，Klaus von Klitzing 等人在强磁场下的二维电子气中发现整数量子霍尔效应(1985年诺贝尔物理学奖)，此即拓扑与磁的初遇。

随着磁性拓扑绝缘体和磁性拓扑半金属等新材料的不断发现，拓扑为材料物理的研究又打开了一扇全新的窗户。譬如，在掺杂型(过渡金属掺杂(Bi,Sb)₂Te₃) 和本征(MnBi₂Te₄) 等磁性拓扑绝缘体中，相继发现了量子反常霍尔效应。再譬如，磁性外尔半金属(Mn₃Sn 和Co₃Sn₂S₂等) 表现出大于常规铁磁金属的反常霍尔效应。最近，又在磁性狄拉克半金属(CuMnAs 和EuCd₂As₂等) 中观察到新奇的磁电输运性质。此外，磁性材料与拓扑绝缘体之间的磁近邻效应，也为调控材料界面性质赋予了新的内涵。对这些饶有兴趣的主题，本文暂且按下不表，且将重心转向拓扑磁性的自旋电子学方面。

图1. 拓扑绝缘体中自旋动量锁定(左) 和反铁磁(右) 示意图。

近年来，以拓扑绝缘体为代表的量子材料为自旋电子学器件注入了全新的活力。由于自旋动量锁定的特点(图1 左)，拓扑绝缘体具有高的电荷- 自旋转化效率，为降低自旋电子学器件的功耗奠定了理论基础。早期，如康奈尔大学的Daniel C. Ralph [1] 和加州大学洛杉矶分校的Kang L. Wang [2] 等课题组在拓扑绝缘体/ 铁磁异质结中，发现了源于拓扑表面态的自旋流，能高效操控相邻铁磁层的磁矩。与之相对应，铁磁磁矩也能影响拓扑表面态中电子自旋的状态，进而得到显著的磁电阻效应[3]。

反铁磁材料(图1 右) 由于无杂散场(相邻磁矩反平行)、本征频率高和抗外磁场干扰等优势，有望替代铁磁材料，成为下一代高速、高密度、低功耗的非易失性磁存储器中的核心材料，并为构建微型太赫兹纳米振荡器提供新思路。在重金属/ 反铁磁异质结中，自旋霍尔效应产生的自旋流与反铁磁磁矩的相互作用已经得到验证，包括：(1) 磁控电——反铁磁磁矩调制的自旋霍尔磁电阻效应[4]；(2) 电控磁——电流诱导的自旋轨道矩翻转反铁磁磁矩[5, 6]。美中不足的是，相较于铁磁体系，不论是反铁磁单层还是重金属/ 反铁磁异质结的写入功耗较大，临界翻转电流密度J_c ~ 10⁷ A cm^–2太高[5-7]。为了降低写入功耗，我们将目光投向拓扑绝缘体。由于其很强的电荷- 自旋转化能力，拓扑绝缘体有望显著降低反铁磁磁矩翻转的临界电流密度。这是走向实际应用的关键步骤！

我们通过分子束外延技术，在反铁磁绝缘体α - Fe₂O₃上沉积了高质量的(Bi,Sb)₂Te₃拓扑绝缘体薄膜 (图2 左所示)，并经过一系列基于微加工技术步骤，成功制备出原型器件，为观测磁场角度依赖的磁电阻效应打下了基础。在Bi : Sb 成分为1 : 3 的(Bi_0.25Sb_0.75)₂Te₃/ α - Fe₂O₃异质结中，我们观察到周期为180° 的磁电阻效应，其极性与反铁磁自旋霍尔磁电阻效应一致，即：0° 时呈现低电阻态，90° 时呈现高电阻态(图2 中所示)。结果表明，该磁电阻来源于反铁磁磁矩随外磁场的转动。

拓扑绝缘体表面态产生自旋流的机制类似于Rashba 效应，而逆Edelstein 效应则将反射后的自旋转化为电荷流、并表现出磁电阻效应，此即Rashba – Edelstein 磁电阻的产生机制。我们看到，室温下该磁电阻值为0.16 %，而在5 K 下该值达到0.6 %，优于目前在重金属/ 反铁磁体系中报道的自旋霍尔磁电阻值。通过改变Sb 元素的成分，来调节(Bi,Sb)₂Te₃的费米能级位置，我们看到室温下的磁电阻信号会在Sb 成分靠近0.75 附近时出现一个陡峭峰值。这一峰值，恰好对应于(Bi,Sb)₂Te₃中费米面处于狄拉克点的位置(图2 右所示)。这一对应，进一步支持了(Bi,Sb)₂Te₃拓扑表面态贡献 Rashba – Edelstein 磁电阻的结论。此乃拓扑绝缘体与反铁磁碰撞出的第一束火花——反铁磁磁矩可调制拓扑绝缘体中电子自旋的状态，进而带来显著的磁电阻效应。

图2. (Bi,Sb)₂Te₃/ α - Fe₂O₃异质结的透射电镜表征结果(左)、角度依赖的磁电阻变化(中) 和Sb 成分依赖的室温磁电阻值(右)。

正是受这一火花的启迪，我们选取了(Bi_0.25Sb_0.75)₂Te₃/ α - Fe₂O₃这一成分的样品开展更细致深入的探索。我们首先制成八端器件(图3 左上所示)，以探究电流脉冲诱导的反铁磁磁矩翻转。在室温下，沿α - Fe₂O₃样品的[2-1-10] 和[11-20] 两个晶向施加电流脉冲，可以实现霍尔电阻的高低循环变化(图3 下所示)。当用~ 1 Tesla 的外磁场固定α - Fe₂O₃的磁矩后，施加同样的电流脉冲就不再能改变样品的霍尔电阻态，证明反铁磁磁矩翻转是产生霍尔电阻变化的原因。特别注意到，这里的磁矩翻转临界电流密度约为3.5 × 10⁶A cm^–2，相比于Pt / α - Fe₂O₃结构降低一个数量级。温度依赖性测试表明，临界翻转电流密度随温度降低而降低，与Pt / α - Fe₂O₃结构所展现的规律相反 (图3 右上所示)。很显然，后者增强的临界翻转电流密度，是由于低温下α - Fe₂O₃的磁各向异性增强；而低温下拓扑表面态提升的电荷- 自旋转化效率，足以克服增强的磁各向异性，实现更高效的反铁磁磁矩翻转。

值得一提的是，正负电流脉冲虽然产生相同的热效应，但在适当条件下能够调控反铁磁磁矩在两个稳态之间循环翻转。这一现象，有力证明了自旋轨道矩在反铁磁磁矩翻转中的重要作用。最近，正负电流诱导的反铁磁磁矩循环翻转的现象也在重金属/ 反铁磁异质结中被观察到[8, 9]。这一结果，即为拓扑绝缘体与反铁磁碰撞出的第二束火花——拓扑绝缘体产生的强自旋流，可高效翻转反铁磁磁矩。

图3. 电流翻转的八端器件图(左上)，(Bi_0.25Sb_0.75)₂Te₃/ α - Fe₂O₃中电流诱导的霍尔电阻变化(下)。Pt / α - Fe₂O₃和(Bi_0.25Sb_0.75)₂Te₃/ α - Fe₂O₃中温度依赖的临界翻转电流密度(右上)。

这一工作，打开了拓扑绝缘体 (拓扑表面态) / 反铁磁异质结的大门，相关结果于 2022 年 9 月 5 日在线发表于《自然·电子学》(Nature Electronics, https://www.nature.com/articles/s41928-022-00825-8)，并应邀同期发表研究简报 (Research Briefing)。论文通讯作者是清华大学宋成教授，论文共同第一作者为清华大学博士生陈贤哲 (现为加州大学伯克利分校博士后)、白桦和上海科技大学博士生季育琛。研究团队学术带头人、清华大学潘峰教授和上海科技大学寇煦丰教授团队 (拓扑绝缘体的外延制备及表征)，对这一研究工作做出重要贡献。北京工业大学韩晓东教授和李昂教授为该研究工作提供电镜表征。

参考文献：

[1] Mellnik, A. R. et al. Spin-transfer torque generated by a topological insulator. Nature511, 449–451 (2014).

[2] Fan, Y. et al. Magnetization switching through giant spin–orbit torque in a magnetically doped topological insulator heterostructure. Nat. Mater.13, 699–704 (2014).

[3] Yasuda, Y. et al. Large unidirectional magnetoresistance in a magnetic topological insulator. Phys. Rev. Lett.117 127202 (2016).

[4] Hou, D. et al. Tunable sign change of spin Hall magnetoresistance in Pt/NiO/YIG structures. Phys. Rev. Lett.118, 147202 (2017).

[5] Chen, X. Z. et al. Antidamping-torque-induced switching in biaxial antiferromagnetic insulators. Phys. Rev. Lett.120, 207204 (2018).

[6] Chen, X. Z. et al. Electric field control of Néel spin-orbit torque in an antiferromagnet. Nat. Mater.18, 931–935 (2019).

[7]Chen, X. Z. et al. Observation of the antiferromagnetic spin Hall effect. Nat. Mater.20, 800–804 (2021).

[8] Higo, T. et al. Perpendicular full switching of chiral antiferromagnetic order by current. Nature607, 474–479 (2022).

[9] Zhang, P. et al. Control of Néel vector with spin-orbit torques in an antiferromagnetic insulator with tilted easy plane. Phys. Rev. Lett.129, 017203 (2022).