EurJIC:邻环烷基调控吡啶二亚胺铁实现热稳定的高活性乙烯聚合
铁是地球丰度最高的过渡金属和环境良好耐受性,除了无机材料广泛应用外,推动其催化应用具有迫切需求。中国科学院化学研究所孙文华团队二十余年致力于后过渡金属催化乙烯制备高附加值产品的研究,并于2021年铁催化乙烯齐聚制备α-烯烃产品在中国石化茂名分公司实现了产业化,成为第一个铁催化剂用于石化产业。
在本工作中,孙文华团队利用邻环烷基尺寸控制制备不对称大位阻吡啶二亚胺铁(II)配合物,探究空间位阻效应对催化活性、热稳定性和聚合物性质的影响。结果表明,该类铁配合物均可高活性地催化乙烯聚合生成高度线性的聚乙烯,活性最高可达2.82 × 107 g (PE) mol–1 (Fe) h–1;研究发现环烷基的大小影响着催化活性,其顺序为:Fe2 (R=C6H11) > Fe1 (R=C5H9) > Fe3 (R=C8H15) > Fe4 (R=C12H23)。
邻环烷基修饰的吡啶二亚胺铁(II)配合物催化乙烯聚合
不仅如此,该系列铁催化剂具有很好的热稳定性,能够满足产业聚烯烃操作温度60 – 70 ℃下应用,即使90 ℃下活性依然维持在1.16 × 107 g (PE) mol–1 (Fe) h–1 的水平上。值得特别说明的是,所得高度线性聚乙烯,分子量可控,聚合工艺(聚合温度、助催化剂的种类及用量、聚合时间等)调控下获得分子量在7.5 – 306.1 kg mol-1范围内的聚乙烯。是颇具产业应用前景的催化剂体系。
论文信息
Modulating thermostability and productivity of benzhydrylsubstituted bis(imino)pyridine-iron C2H4 polymerization catalysts through ortho-CnH2n-1 (n = 5, 6, 8, 12) ring size adjustment
Mingyang Han, Ivan I. Oleynik,* Yanping Ma, Irina V. Oleynik, Gregory A. Solan,* Xiang Hao and Wen-Hua Sun*
European Journal of Inorganic Chemistry
DOI: 10.1002/ejic.202200224
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《欧洲无机化学》是欧洲化学出版协会(Chemistry Europe)的官方期刊并由Wiley–VCH出版,刊发无机化学、有机金属化学、生物无机化学和固态化学相关研究领域的论文全文、通讯和小综述。
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