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从红外光到可见光的波长上转换过程在生物医疗、红外探测、太阳能利用等方面有着重要的应用。然而,基于传统非线性发光材料的上转换过程具有一定的局限性。近日,清华大学电子系盛兴研究组在《美国科学院院刊》(PNAS)发表题为《基于微型光电上转换器件的植入式光源》(Microscale optoelectronic infrared-to-visible upconversion devices and their use as injectable light sources)的研究论文。通过对设计制备新型的半导体光电异质结构,实现了从红外光到可见光的高效、快速上转换。制备的微型光源被植入活体动物体内,实现了对生物神经系统的有效光遗传调控。该研究成果为低创伤、无线、植入式光电神经接口的研究开辟了新的方向。
向下容易向上难,然而跃迁之后的优势是极为明显,这样的道理也适用物理光学领域。光子上转换(photon upconversion)是将多个低能量光子转换成高能量光子的过程,即发射光的波长小于吸收光的波长。这种独特的反斯托克斯(anti-Stokes shift)发光的现象在生物医疗、红外探测、太阳能利用等方面有着重要的应用。然而,传统基于稀土元素、有机等荧光材料的上转换过程基于非线性的能量跃迁机制,需要高相干性和大功率激发光源激发,具有相对较低的转换效率和缓慢的响应速率。
在PNAS论文中,盛兴研究组提出了新型的光电半导体异质结构的设计,借助微纳加工工艺,制备出高度集成化的微型植入式波长上转换器件,成功的实现从近红外光到可见光各波段的发光上转换。通过运用新型的光-电转换机制,克服了传统非线性上转换材料的一系列问题,实现了低光照下的线性近红外到可见光的上转换,同时将能量转换的响应时间缩减至纳秒量级。通过特殊的转移和封装方式,实现了可靠性高、生物兼容性好的波长上转换微型光源。
图1.基于半导体异质结构的红外-可见光上转换器件及阵列
来自美国威斯康辛大学电子与计算机工程学院的马振强教授对该项成果给予了高度评价:“While energy down conversion is relative easy, up-conversion has been rather challenging. This up-conversion method is the smartest and the  easiest one up to date. The application of the technology is beyond one can imagine. Infrared light is everywhere in nature and exists day and night. But visible light is only available daytime. The semiconductor based up-conversation opens numerous opportunities for applications.”
同时,为了使光电器件与柔软、可延展的生物组织实现更理想的集成,研究者通过外延层剥离方法将薄膜器件从原始的生长衬底进行剥离,借助于转移印刷技术,实现了薄膜器件与异质柔性衬底的结合,制备出植入式微型波长上转换光源微颗粒。借助于柔性衬底、可无线控制和远程激发的波长上转换微型光源,不仅解决了传统的植入式光纤、电缆等的有线光电能量传输方式的束缚,而且打破了电感耦合及电磁辐射等无线供能方式中大尺寸器件和传输距离的限制。通过与生物医学研究人员合作,将波长上转换光源探针植入活体动物皮下,利用近红光处于生物组织透明窗口波段范围和可穿透深层组织的特点,成功的激发和调制器件发射可见光。
图2.转移印刷至不同异质衬底(聚酯薄膜,PDMS光纤)和分散在溶液中的波长上转换器件。
利用“光遗传学”技术,采用光作为刺激媒介调控神经元细胞离子通道的开关,可以实现对大脑进行精准的调控。然而,目前光遗传学中的修饰神经元的光感蛋白仅与可见波段的光相互作用,并且采用侵入式的传统光学信号传输方法存在着很大的局限性。使用波长上转换器件作为微型光源植入动物脑内,对近红外光进行可见化转换,从而成功实现了对神经系统的光学调控。
图3.植入活体动物神经系统的微型波长上转换器件
本文通讯作者盛兴博士对本工作进行了展望:“该研究为低创伤、无线、植入式光电神经接口的实现提供了新的研究思路。近年来,各种微纳尺度的新型光电器件在生物光子学、纳米医药等领域的应用展现了巨大的潜力。在‘后摩尔时代’,把高性能的光电信息器件与生物系统进行完美的结合,是一个重要的研究方向。我们期待与各学科专家合作,共同探索这一交叉前沿领域。”
该工作由清华大学电子系盛兴研究组主导完成,电子系博士后丁贺和北京生命科学研究所-清华大学生命科学学院2014级博士生卢立辉为共同第一作者,合作者包括北京生命科学研究所-清华大学生命科学学院罗敏敏教授、清华大学材料学院助理教授尹斓、副研究员赵凌云、宾夕法尼亚州立大学的助理教授 Noel C. Giebink 等。本工作获得了中组部青年千人计划、国家自然科学基金、北京信息科学与技术国家研究中心的经费支持。
论文链接
https://dx.doi.org/10.1073/pnas.1802064115
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