全无机CsPbI3钙钛矿因其优异的光热和化学稳定性广受关注。另外，其带隙正好适合作为钙钛矿/晶硅叠层太阳电池的顶电池。然而，纯CsPbI3薄膜中有大量缺陷，导致CsPbI3电池很大的开路电压损失（Vloss），因此降低了光电转化效率。
理论研究表明：含有-NH2或C=O官能团的钝化剂可通过氢键、路易斯酸碱配位等方式实现对钙钛矿薄膜缺陷的有效钝化。比如Jiangsong Huang团队报道了碳酰肼能与Pb2+配位；另外，苄肼盐酸盐能抑制I2生成。因此，如果能将C=O和-NH2/-NH-NH2基团设计在一种钝化材料中，以更多样和更稳定的成键形式钝化钙钛矿内部缺陷，将大大降低钙钛矿内部的缺陷密度，实现器件效率和稳定性的同步提升。
近日，陕西师范大学刘治科教授、段玉伟博士和刘生忠教授团队报道了一类酰肼衍生物（苯甲酰肼（BH）、甲酰肼（FH）、苯甲酰胺（BA））添加剂。通过理论计算预测，实验结果证明酰肼衍生物可以通过多官能团（苯基、羰基、肼基/氨基）间的协同作用，形成稳定配位键，从而更有效地钝化钙钛矿中的Pb基缺陷；同时，以氢键的方式钝化I基缺陷。相比未钝化钙钛矿薄膜中的Pb基和I基缺陷形成能，钝化薄膜显著提高，且以苯甲酰肼（BH）的钝化效果最优。
作者对薄膜结晶性、光学性质、表面形貌和器件光伏性能进行了表征。研究发现：基于BH添加的CsPbI3薄膜结晶更好、表面粗糙度降低；薄膜缺陷态密度降低，缺陷引起的非辐射复合减少，载流子寿命因此显著延长。UPS和C-V测试等结果表明：基于BH添加的薄膜与Spiro-OMeTAD间形成了更好的能级匹配，钙钛矿电池内建电场增加，光生载流子分离驱动力增强，器件开路电压大幅提升。
最终，基于BH修饰的CsPbI3钙钛矿电池将Vloss显著降低到0.47 eV，开路电压高达1.24 V；光电转换效率高达20.47%，两者均在目前报道的纯CsPbI3器件的最高值之列。BH修饰的CsPbI3器件还表现出了优异的空气稳定性：在空气中存储1000后，器件仍能保持初始效率的98.7%。该工作提出了一种新的缺陷钝化策略，为无机CsPbI3的体相钝化提供了新方法，也为降低CsPbI3器件开路电压损失、提升器件效率提供了新思路。
论文信息
Hydrazide Derivatives for Defect Passivation in Pure CsPbI3 Perovskite Solar Cells
Yuhang Che, Prof. Zhike Liu, Dr. Yuwei Duan, Jungang Wang, Shaomin Yang, Dongfang Xu, Prof. Wanchun Xiang, Prof. Tao Wang, Prof. Ningyi Yuan, Prof. Jianning Ding, Prof. Shengzhong (Frank) Liu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202205012
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