本征磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4外延薄膜中的量子化输运现象

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量子反常霍尔（quantum anomalous Hall,以下简称QAH）效应是拓扑物态领域中的重要研究课题之一，它可以理解为量子霍尔效应的“零场版本”。QAH效应的产生依赖于材料中具有自发时间反演对称性破缺的拓扑非平庸能带，其电输运特征体现为无耗散的手性边界流。因此，QAH效应可以用于构建多种新奇拓扑量子态的基石，也为未来低能耗电子器件的开发提供了新的候选方案。

2012年底，清华大学物理系薛其坤院士带领的团队首次在铬掺杂的(Bi,Sb)₂Te₃薄膜中在30 mK下实现了QAH效应。然而在此材料系统中，过渡金属元素的掺杂降低了体系的自旋-轨道耦合强度，从而减小了材料的体能隙；同时其随机的空间分布也增加了化学势和磁能隙大小的无序度。经过全球研究者们多年的优化和努力，此体系中实现QAH效应的温度仍未超过2 K，极大地限制了基于此效应的进一步研究和实际应用。2017年底，清华大学物理系薛其坤院士、何珂教授团队发现了首个本征磁性拓扑绝缘体MnBi₂Te₄。理论预言其薄膜的磁能隙可达50 meV，远超液氮温度(77 K)，有望实现高温QAH效应。目前为止，MnBi₂Te₄的量子现象仅在单晶解理的薄片样品中被观测到，然而薄片样品通常加工工艺复杂，尺寸小，样品间性质差异涨落大，不利于基于此材料的系统研究和进一步应用。分子束外延制备的薄膜具有良好的可控性、可重复性和可扩展性，可用于制备大面积的复杂异质结构、器件阵列及电路，探索基于QAH效应的拓扑物态及其电子学器件应用。然而由于MnBi₂Te₄材料自身的热力学亚稳性及其极复杂的生长动力学，此前在外延薄膜的样品中一直未能实现量子化的输运性质。

近期，清华大学物理系薛其坤院士、何珂教授、冯硝副教授团队与北京量子信息科学研究院冯洋副研究员合作，通过不断优化薄膜样品生长条件，大幅提高了分子束外延制备的MnBi₂Te₄薄膜的质量。同时发展出原位可控氧气暴露和场效应调控结合的办法，对MnBi₂Te₄薄膜的化学势进行有效的调节，首次在MnBi₂Te₄外延薄膜中观察到高磁场铁磁态下量子化的反常霍尔电阻率，在4到7层厚度的样品中均可观测到量子化的输运现象。

图1 MnBi₂Te₄外延薄膜样品的制备与微纳加工流程示意图

该研究同时发现，经历长时间退火的样品在高磁场下显示出完全量子化的霍尔电阻率的同时，仍具有较大的纵向电阻率。这与传统认为的高质量QAH绝缘体的输运现象不同——完全量子化的霍尔电阻率伴随接近为零的纵向电阻率，暗示宏观MnBi₂Te₄薄膜可能由相互弱耦合的完全量子化区域构成。另外，经历长时间退火的样品具有更高的量子化反常霍尔电阻率实现温度，表明长时间退火对局部晶体质量的提升。此外，MnBi₂Te₄外延薄膜无论奇偶层，都存在由外磁场诱导的拓扑相变，表明其在低磁场反铁磁状态时处于拓扑平庸绝缘态。这一结果，表面上看似与理论预期相悖，但与绝大多数单晶解理的薄片结果一致。由此可见，当前对于奇数层MnBi₂Te₄样品，普遍存在可控实现零场QAH效应的困难,继续提高样品质量、降低无序程度是必须的。该研究结果突破了本征磁性拓扑绝缘体MnBi₂Te₄外延薄膜的研究瓶颈，向构筑基于MnBi₂Te₄的复杂异质结构和器件阵列，探索高温QAH效应、手征拓扑超导体等方向迈出了关键一步。该研究成果以“Quantized anomalous Hall resistivity achieved in molecular beam epitaxy-grown MnBi₂Te₄ thin films”为题发表于《国家科学评论》2024年第2期，何珂教授、冯洋副研究员和冯硝副教授为共同通讯作者。