声子是晶格振动的集体激发，是固体中最常见也最重要的准粒子之一。通常声子被认为不具备磁矩，但如果其能获得与电子相当的磁矩，则将为基础磁学研究和自旋器件设计提供全新可能。近日，南京大学物理学院张琦、温锦生、孙建与中科院物理所万源合作攻关，在声子磁性研究领域取得重要进展。通过光谱学手段，研究团队发现了反铁磁体系Fe2Mo3O8中巨大的声子磁矩，并且首次观测到自旋涨落对声子磁矩的增强，高达600%，相应声子磁矩达到0.68 玻尔磁子（μB），已接近电子磁矩量级。
近年来理论和实验的进展，揭示了在时间反演或空间反演对称性破缺的体系中，声子可以携带角动量，在诸如超快磁动力学等涉及角动量转移的物理过程中起到关键作用。然而，由于离子质量远大于电子质量，声子本身的轨道磁矩远小于具有相同角动量的电子（＜10-4μB）。虽然在个别稀土顺磁体和拓扑非磁材料中，声子通过与晶体场或拓扑能带激发的耦合，可获得大的磁矩，但对于拥有长程自旋关联的磁有序系统，却一直没有声子磁矩的明确观测结果。一些基础物理问题亟待阐明：多体关联和自旋涨落是否可以帮助声子获得磁矩？磁相变将如何影响声子磁矩？
研究团队通过低波数拉曼光谱观测到了Fe2Mo3O8中位于1.3 THz的一对简并的手征声子（P1），并通过中子散射和第一性原理计算，进一步确认了该模式的声子属性，如图2a所示。磁场下，这对手征声子发生了明显的塞曼劈裂，而声子磁矩则可直接从塞曼劈裂的大小中提取，为0.11μB，较一般固体高出3个量级以上。研究发现该声子模式的巨大磁矩来源于声子和磁振子的非共振耦合。
最奇异的现象发生在相变温度（60 K）附近，P1声子的磁矩显示出高达600%的增强。在58K时，P1声子的磁矩从低温时的0.11μB迅速增大到0.68μB，如图2c所示。虽然声子和磁振子的非共振耦合可以给出该体系低温下的声子磁矩，但完全不足以解释在相变点附近的6倍增强。通过深入研究，项目团队发现该体系的准二维亚铁磁涨落是导致P1声子磁矩增强的原因。Fe2Mo3O8虽是反铁磁体，但在相变温度附近有着强烈的亚铁磁自旋涨落，这一点被磁化率测量所验证。靠近相变温度时，外磁场诱导出的分子场作为总的等效磁场作用于P1声子，而这个等效磁场被自旋涨落所放大，导致了声子磁矩的增强。这一图像也解释了在亚铁磁相P1手征声子的巨大劈裂，因为亚铁磁相存在大的分子场。最后，项目团队采用蒙特卡洛模拟成功复现了实验观察到的声子磁矩的临界涨落增强现象，验证了该理论解释的可靠性。
图1. a, 手征声子示意图；b，20K时P1声子的塞曼劈裂；c，声子磁矩随温度变化。
此项研究不仅发现了极化反铁磁体Fe2Mo3O8中比一般材料强3个量级的声子磁矩，而且揭示了自旋涨落对声子磁矩的显著增强。在基础磁学研究方面，该发现更新了对声子磁矩的认知；在自旋电子学方面，使得以声子磁矩为信息载体的新型自旋器件成为可能。另一方面，在先前研究中，Fe2Mo3O8中的P1声子被误认为是具有电偶极活性的磁极发，即电磁振子（electromagnon），而此项发现揭示了电磁振子的一种声子起源，类似的机制也可能存在于其他I-型多铁体系。这为理解和调控多铁体系中的低能元激发提供了新的视角。
相关研究成果以“Fluctuation-enhanced phonon magnetic moments in a polar antiferromagnet”为题，于9月14日在线发表在《Nature Physics》。南京大学物理学院博士生武方亮、博士后研究员鲍嵩为文章共同第一作者。物理学院张琦教授、温锦生教授，中科院物理所万源研究员为论文的通讯作者。物理学院孙建教授团队提供了声子模式的第一性原理计算。研究团队感谢物理学院李建新教授，刘俊明教授和于顺利教授的指点和有益讨论。该项研究得到了科技部重点研发计划，国家自然科学基金，和中央高校基本科研业务费的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41567-023-02210-4
信息源于：南京大学
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