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以碱金属离子为共沉淀试剂，采用自组装沉淀法，合成了具有三层空间结构的单原子Rh催化剂。碱金属阳离子是决定磷钨酸盐孔径尺寸的关键因素，对烯烃氢甲酰化反应活性有重大影响。National Science Open近期发文报道了该成果。
近日，
National Science Open
在线发表了天津大学-新加坡国立大学福州联合学院
颜宁
教授、陕西理工大学
于琦
教授的研究成果，该合作团队制备了多孔杂多酸盐负载的Rh单原子催化剂，并成果应用于烯烃的氢甲酰化反应。

磷钨酸盐负载的Rh单原子催化剂结构。(a) Rh1/Cs-PTA的SEM图; (b) 三级结构: 球形多孔颗粒 (100~200 nm); (c) 二级结构：磷钨酸盐晶体 (10~20 nm); (d) 一级结构：Rh1/PTA,(~1 nm), 紫色: Rh, 蓝色: W, 红色: O, 粉色: P; (e) Rh1/PTA;差分电荷密度图 (f) 自旋分离电子态密度图。
研究人员在进行催化剂结构解析时，发现杂多酸盐的三层空间结构，包括磷钨酸阴离子结构（一级结构）、磷钨酸盐晶体结构（二级结构）和球形多孔颗粒（三级结构），Rh单原子通过配位作用，牢固地结合在磷钨酸阴离子表面。磷钨酸阳离子对调节催化剂的孔径起着关键作用，随着离子半径的增加，催化剂的孔径按以下顺序增加：Rh1/K-PTA < Rh1/Rb-PTA < Rh1/Cs-PTA。催化活性表现出相同的趋势，以Cs为阳离子时，最高TOF值达到1076 h-1，表明催化剂孔径和加氢甲酰化性能之间呈正相关。
该研究丰富了对杂多酸盐负载单原子材料的结构和催化性能的理解，表明了自组装沉淀法对于制备具有可调孔径的单原子催化剂有重要应用前景。
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关键词
单原子
结构
单原子催化剂
活性
离子