分子间耦合能够显著增强单分子热电势
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近日,《国家科学进展》在线发表了中国厦门大学化学化工学院洪文晶教授、英国兰卡斯特大学物理系Colin J. Lambert教授以及中国兰州大学化学化工学院刘子桐教授的研究成果,该研究团队利用自主开发的扫描隧穿显微裂结(STM-BJ)技术和自组装单分子层(SAM)技术,发现了分子间耦合作用可以实现单分子热电势的增强,最大可以实现塞贝克系数接近一个数量级的跃迁。
该团队将不同浓度的三种吡咯并吡咯二酮(DPP)类分子分别自组装于金电极表面,通过循环伏安(CV),X射线光电子能谱(XPS)以及微热重分析(m-TGA)法发现组装浓度对单分子层的堆积密度具有较大影响。随着组装浓度从0.01 mM到1 mM的增大,金电极表面分子覆盖度可以从7.84%扩大至29.41%,这也意味着更大的组装浓度将会产生更密集的分子堆积,也就说明分子更容易形成二聚体以及三聚体,从而更容易出现分子间耦合效应。
通过扫描隧穿显微裂结(STM-BJ)技术对不同组装浓度下的单分子层进行单分子热电势测量发现,三种DPP类分子的单分子塞贝克系数均随着组装浓度的增加而增大,其中一类DPP分子塞贝克系数从-2.16 mV/K (0.01 mM浓度组装)增加至-18.05 mV/K (1 mM浓度组装),实现了接近一个数量级的跃迁,突破了此前报道的所有调控手段。同时,该团队也进行了密度泛函理论(DFT)计算,发现分子间耦合对单分子热电性能的增强主要源于更小的HOMO-LUMO能带隙,从而造成电子透射谱在电极费米能级处出现更大的随能级变化趋势,进而实现了热电势增强。
实验装置的搭建以及单分子热电势测量结果。(a) 研究使用的三种DPP类分子;(b) 单分子热电势测量装置示意图;(c) F-DPP分子在不同温差下的单条热电势曲线;(d) F-DPP分子在不同组装浓度下塞贝克系数测量结果。
三种DPP类分子塞贝克系数在不同组装浓度下测量结果。(a) CV表征不同组装浓度下金电极表面分子覆盖度;(b) 三种DPP类分子塞贝克系数在不同组装浓度下测量结果。
DFT理论计算。(a-c) 三种DPP类分子的三聚体以及单体模型构建;(d-f) 三种DPP类分子的三聚体以及单体的电子透射谱;(g-i) 三种DPP类分子的三聚体以及单体的塞贝克系数理论计算结果。
寻找高热电转换效率的单分子热电材料一直是分子电子学解决分子器件中能耗问题的一个重要目标,这一发现或许为该目标以及调控单分子热电性能提供了一种可能的方式。
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塞贝克系数
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