上转换材料在信息技术、生物医学、光催化等领域有广泛应用，该材料具有吸收长波长光，发射短波长光的作用。上转换材料的机理主要分为激发态吸收上转换、能量传递上转换、合作上转换、能量迁移上转换、光子雪崩等种类，目前应用较广的上转换体系有无机稀土离子掺杂体系和有机三重态湮灭体系。如何提高上转换荧光量子效率，降低原材料成本仍是目前需要解决的问题。
近日，天津大学季惠明教授与澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授合作，通过对氮化碳材料制造结构缺陷，实现了缺陷态氮化碳材料激发态吸收上转换的功能。通过碱处理辅助煅烧的方法获得具有氮缺陷的氮化碳纳米片材料，X射线光电子能谱、核磁共振C谱等表征手段证明了材料中N2C（连接两个C原子的N原子）缺陷的产生；DFT结果表明，N2C缺陷的产生在氮化碳材料的禁带中引入了缺陷能级，N2C缺陷能级作为上转换的中间能级使材料实现了双光子激发过程，从而在长波长光的激发下，材料在436 nm处实现了上转换发射。缺陷态氮化碳材料的荧光量子效率为0.64%，与传统的激发态吸收模式上转换材料10-4数量级的量子效率相比有所提高。
将具有上转换功能的缺陷态氮化碳材料( g-C3Nx )分别与硫化镉( CdS )、硫化铟( In2S3 )材料复合，研究复合材料在近红外光下( λ＞780 nm )降解罗丹明B ( RhB )的性能。结果表明，单一的CdS、In2S3材料在近红外光照射下没有光催化响应，而复合了g-C3Nx材料后，复合材料实现了在近红外光下的光催化降解性能，其中40 wt% In2S3/g-C3Nx复合材料一小时内对10 mgL-1 RhB的降解率为55.6%。
本课题通过对氮化碳材料构造结构缺陷，实现了材料的上转换功能，与传统的激发态吸收上转换相比，荧光量子效率得到提高。这一课题为研究具有不同缺陷的半导体材料的上转换功能提供了新的思路。
论文信息
Exited State Absorption Upconversion Induced by Structural Defects for Photocatalysis with a Breakthrough Efficiency
Xiaodong Zhao, Qian Liu, Prof. Xiaolei Li, Dr. Hui Li, Prof. Zhurui Shen, Prof. Huiming Ji, Prof. Tianyi Ma
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202219214
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