机械互锁分子是由分子组件之间通过空间纠缠而形成的一类具有机械键的分子。自上世纪60年代开始兴起，经过研究者们多年的发展，已经逐渐形成了以索烃、轮烷以及分子结为主的机械互锁分子家族体系。在过去很长一段时间，机械互锁分子的合成一直是该领域的主要挑战之一，直到1983年法国化学家让-皮埃尔·索维奇发现了金属离子“模板”合成机械互锁分子的策略，为机械互锁分子的合成开启了全新的思路，显著地提高了合成产率。让-皮埃尔·索维奇教授也因此项发现，与荷兰化学家伯纳德·费林加、美国化学家弗雷泽·斯托达特共同分享了2016年度诺贝尔化学奖。然而即便用“模板”法，机械互锁分子的合成效率仍然相对较低，特别是对机械互锁分子型构建模块日益增长的需求，发展高效的机械互锁分子的合成策略具有十分重要的意义。近些年来，研究者们运用动态共价化学合成机械互锁分子的策略逐渐兴起。动态共价化学通过可逆的化学键，使各组分分子模块经过“自我纠错”过程，最终形成热力学能量最低的分子结构。通过这一策略来合成机械互锁分子，也被看成是运用 “金发女孩”原则来进行最优化的化学合成。
近日，瑞典皇家理工学院Schaufelberger课题组总结了近年来，通过动态共价化学策略来合成以及调控机械互锁型分子系统的研究工作。文章主要分为四个章节来总结这些研究工作,第一章节为运用动态共价化学进行分子的环化，分别详细总结了动态亚胺键、二硫键以及简要介绍了其他动态共价键（如烯或炔键的复分解等）来进行环化反应形成互锁型分子；第二章节运用动态共价化学进行“封堵”反应，分别详细总结了通过动态封堵反应形成轮烷型机械互锁分子以及宏观的多维编织网络材料；第三章总结了运用动态共价分子模块作为“模板”位点合成机械互锁分子；最后一章则总结了动态共价化学来调控机械互锁分子的构像结构。
通过全文的总结，作者知道通过动态共价化学不仅可以基于外部“模板”，而且也可以通过内源性驱动力（如溶剂化作用等）来进行机械互锁分子的合成。当然，通过动态共价化学合成的机械互锁分子也存在自身不足，这便是源于动态共价键的不稳定属性，使得所合成的机械互锁分子结构只有在特定外部环境下才能够保持其结构的完整性。因此，为了满足机械互锁分子能够在不同领域、不同环境中的应用，构建多样化的动态共价化学模块（如动态硼-氧键等）将成为未来该领域发展的另一挑战。
论文信息
Dynamic Covalent Chemistry for Synthesis and Co-conformational Control of Mechanically Interlocked Molecules
Dr. Jingjing Yu, Dr. Marius Gaedke, Dr. Fredrik Schaufelberger
文章共同第一作者为瑞典皇家理工学院的博士后余晶晶和Marius Gaedke。通讯作者为瑞典皇家理学院的Fredrik Schaufelberger博士。
European Journal of Organic Chemistry 
DOI: 10.1002/ejoc.202201130
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