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准确且高效地获取原子间势对于当代计算模拟材料至关重要，这通常涉及第一性原理电子结构理论无法达到的空间尺度和时间尺度。近年来，机器学习原子间势（MLIP）的发展大大增加了基于密度泛函理论（DFT）原子间势的可用范围。然而，MLIP以及传统的原子间势从根本上忽略了分子或材料中的电子自由度，从而失去了模拟除结构和稳定性外其他性质的能力，比如依赖于电子系统及电声耦合的电导率和光学响应等。现阶段能够适用不同材料相、表面终端以及复杂缺陷对材料稳定性和结构影响的 MLIP 少有报道。因此，有必要发展可传递且精确的MLIP，特别是在MLIP中引入电子自由度，将有利于其可传递性的提高。
来自英国华威大学工程学院华威预测建模中心的James R. Kermode教授领导的研究团队，提出了一种完全数据驱动的方法，以第一性原理计算数据为基础构建了哈密顿量预测模型。为实现该方法，作者引入了原子团簇扩展（ACE）描述符来表征哈密顿量和交叠矩阵中原子内的在位区块和原子间的非在位区块，这些描述符以及对应的哈密顿量和交叠矩阵在三维空间中对完全旋转群具有等价变换的特性。该方法给出了哈密顿量和交叠矩阵的线性模型，在非正交局域原子轨道表象下，可以如实地反映作为原子构型及材料构成的函数的电子结构。此外，所构建的模型超出了传统的紧束缚近似描述，因为它全阶地表征了第一性原理模型，而非采用双中心或三中心近似。作者通过预测不同晶体系统中块状铝的能带结构，展示了该方法的能力。本文所提出的方法在开发精度可与DFT相比，且可适用的时间与空间尺度超过DFT的机器学习框架，在新材料的预测方面具有巨大的潜在价值。
该文近期发表于npj Computational Materials 8：158(2022)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。
Equivariant analytical mapping of first principles Hamiltonians to accurate and transferable materials models
Liwei Zhang, Berk Onat, Geneviève Dusson, Adam McSloy, G. Anand, Reinhard J. Maurer, Christoph Ortner & James R. Kermode 
We propose a scheme to construct predictive models for Hamiltonian matrices in atomic orbital representation from ab initio data as a function of atomic and bond environments. The scheme goes beyond conventional tight binding descriptions as it represents the ab initio model to full order, rather than in two-centre or three-centre approximations. We achieve this by introducing an extension to the atomic cluster expansion (ACE) descriptor that represents Hamiltonian matrix blocks that transform equivariantly with respect to the full rotation group. The approach produces analytical linear models for the Hamiltonian and overlap matrices. Through an application to aluminium, we demonstrate that it is possible to train models from a handful of structures computed with density functional theory, and apply them to produce accurate predictions for the electronic structure. The model generalises well and is able to predict defects accurately from only bulk training data.
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材料
方法
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