量子点具有量子限域和边缘效应强、量子尺寸效应显著以及斯托克斯位移大等优势，在光电子器件、光电催化和生物成像等领域具有极大的潜在应用价值。但是，量子点荧光效率还有待进一步提升。目前，已有多种方法来增强量子点的发光效率，如通过增加光吸收和消除非辐射弛豫等，但是这些传统策略通常成本高和可控性差，难以获得发光效率高且稳定的量子点材料，因此限制了它们的大规模应用。
近日，南京大学的夏兴华教授、马海波教授和徐伟高教授合作，提出了采用单原子修饰钝化二硫化钼量子点非辐射表面捕获态的全新策略，显著提升了二硫化钼量子点荧光效率。
首先，作者提出了使用乙二胺插层法合成出单层或双层的二硫化钼量子点（MoS2 QDs），然后，利用其自主发展的室温下欠电位沉积结合化学置换单原子的方法（Nat. Commun. 2020, 11: 4558），制备出表面有金属单原子修饰的MoS2 QDs（sM/MoS2 QDs, M = Au, Ag, Pt, Cu），其荧光效率明显优于MoS2 QDs。由于单原子Au的掺杂而引入的捕获态缺陷能级的位置更合适，进而更有利于由MoS2 QDs向单原子Au的电子转移过程，因此sAu/MoS2 QDs较其它sM/MoS2 QDs表现出更显著的荧光发射增强现象，荧光强度可以增强到4倍左右。
此外，DFT理论模拟计算也证实了这一电子转移过程。作者详细阐明了单原子Au的表面修饰使MoS2 QDs荧光效率增强的机制：Au的p-型掺杂作用在MoS2的禁带中引入了一个新的深层缺陷态能级，可以捕获光激发下n-型MoS2导带上的多余电子，进而钝化非辐射弛豫过程，因此增加了MoS2导带电子和价带空穴之间的辐射复合几率，显著提升了量子点的荧光效率。
该工作首次报道了通过金属单原子修饰增强纳米材料荧光效率的策略，为纳米发光功能材料的设计和发展提供了全新的研究思路，有利于推进其在光电器件、临床诊断和生物成像等方面的应用。
论文信息
Suppressing Non-Radiative Relaxation through Single-Atom Metal Modification for Enhanced Fluorescence Efficiency in Molybdenum Disulfide Quantum Dots
Dr. Chao-Rui Li, Yu-Li Lei, Dr. Hua Li, Miao Ni, Dr. Dong-Rui Yang, Dr. Xiao-Yu Xie, Yuan-Fan Wang, Prof. Hai-Bo Ma, Prof. Wei-Gao Xu, Prof. Xing-Hua Xia
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202207300
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