硅氧化物(SiOx，0<x<2)负极材料由于其理论容量高、成本低、合适的工作电压、以及无毒和易合成等优点，受到了广泛的研究。然而，导电性差及在循环过程中大的体积变化极大地限制了SiOx在工业上的推广。设计SiOx和碳的功能复合材料是解决上述问题的最有效途径之一。碳的存在不仅可以引入导电基质,而且还能确保其在嵌锂/脱锂过程中电极的完整性。虽然，目前已有各种SiOx/C复合材料被设计并都显示出良好的效果。但大多数复合材料的碳只存在于SiOx的表面，实现SiOx和C在纳米尺度的均匀分布仍是挑战。另一方面，SiOx/C复合材料中碳含量对其性能具有重要影响，然而目前通过调节碳前驱体的量控制碳含量的策略只能改变碳的壳层厚度，对其均匀分布并无法改善。
针对上述问题，上海大学关士友教授课题组通过简便的溶胶-凝胶法和随后的热解成功的制备了多孔结构的SiOx/C复合材料，其中，SiOx和C不仅在纳米尺度呈现均匀分布，更重要的是通过原位控制前驱体的水解和缩合速率可实现SiOx/C复合材料稳定性的调控。另外，多孔结构的存在能够确保离子的快速传输，并有效促进电解液快速渗透到电极表面。
图1.  SiOx/C复合纳米材料的合成示意图。
图2. (a-h) 不同乙醇含量所得SiOx/C复合材料的SEM和对应的TEM图像：(a, e) SiOx/C(0), (b, f) SiOx/C(29), (c, g) SiOx/C(50) 和(d, h) SiOx/C(71), (i) SiOx/C(50) 的 HR-TEM 图像, (j-m) SiOx/C(50)的 EDS元素分布。
图3. SiOx/C(0), SiOx/C (29), SiOx/C (50) 和SiOx/C (71) 的热重分析曲线。
图4. (a) SiOx/C(50)的循环伏安曲线，(b) SiOx/C(50)在0.01-3 V电压区间内的充放电曲线，(c), SiOx/C(0)、SiOx/C(29)、SiOx/C(50)和SiOx/C(71)在0.1 A∙g-1电流密度下的循环性能和库仑效率。(d) SiOx/C(0), SiOx/C(29), SiOx/C(50)和 SiOx/C(71)在不同电流密度下的倍率性能，(e) SiOx/C(50) 在 0.5 A∙g−1电流密度下的长循环性能。
SiOx/C复合材料的制备过程如图1所示。我们以BTEB为前驱体，在醇水混合溶液中，通过简单的溶胶-凝胶和高温热解过程制备出SiOx和C在纳米尺度上均匀分布的SiOx/C复合材料。特别地，凭借前驱体在乙醇和水中的不同水解缩合速率，我们仅通过调节溶液中乙醇的含量，可简易实现SiOx/C复合材料中碳含量的调节进而实现其稳定性的调控（图2和图3）。最终，所得SiOx/C(50) 电极在0.5 A∙g-1的电流密度下循环1200次后，可逆容量仍保持~550 mAh∙g-1（图4）。
论文信息
Carbon Uniformly Distributed SiOx/C Composite with Excellent Structure Stability for High Performance Lithium-Ion Batteries
Yang Ling, Yuan Gao, Yan Peng, Prof. Shiyou Guan
Chemistry – An Asian Journal
DOI: 10.1002/asia.202200202
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Chemistry – An Asian Journal
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