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析氢反应（HER）可将水转化为氢气，通过零污染的电化学过程，完成电能与化学能的相互转换。在析氢反应过程中，选择合适的电催化剂是实现高效产氢的关键。传统商用析氢催化剂铂的高成本和高负载量，抑制了工业产能。研究者们已经致力于寻找可替代纯铂催化剂的其它金属材料。纳米团簇具有比体相金属更大的比表面积和更多的活性位点，这些特征使纳米团簇在电催化领域中具有更为广阔的应用前景。合金团簇由两种或两种以上金属组成，通过不同金属元素之间的协同效应，进一步提高团簇的化学活性，最终替代贵金属催化剂。随着计算机技术和理论模拟方法的发展，高通量计算和机器学习方法已经得到了广泛的应用，把两者方法结合起来开发设计一种预测复杂合金团簇的结构和催化性能的高通量计算方法，实现对特定功能催化剂的高效筛选，对于提高我国工业生产效率、促进我国社会经济的可持续发展，都具有十分重要的意义。
由苏州大学王璐教授、李有勇教授和大连理工大学赵纪军教授等人基于高通量计算和机器学习方法，提出了一种高效评估复杂合金纳米团簇电催化析氢反应活性的描述符，实现了对复杂合金纳米团簇催化活性的成功预测。他们开发并设计了一种基于密度泛函理论的高通量计算和筛选方法，从7924个铜基合金团簇中解析出热力学平衡相的结构特征，并进一步对稳定的铜基合金团簇的表面析氢活性进行了高通量模拟，提出了一种由团簇表面电荷构成的HER活性描述符，建立机器学习模型，成功预测了复杂合金团簇的析氢反应活性。
这项研究中提出的高通量筛选方法从结构稳定性和电化学活性两个方面对铜基合金团簇进行了评估，确定了铜基合金团簇的稳定结构为核壳结构，探讨了掺杂金属比例对催化活性的影响机制，进一步以团簇表面电荷为特征建立了神经网络模型，实现了对团簇表面氢原子吸附自由能的成功预测，提出了兼具高稳定性和高活性特点的铜镍合金团簇在电催化反应中的潜在应用。这种筛选策略不仅大大提高了高通量筛选的计算效率，而且有助于发现更有前景的合金纳米团簇作为优异的电催化材料。
该文近期发表于npj Computational Materials 7: 46 (2021)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。
Computational high-throughput screening of alloy nanoclusters for electrocatalytic hydrogen evolution 
Xinnan Mao, Lu Wang, Yafeng Xu, Pengju Wang, Youyong Li & Jijun Zhao 
Here, we report a density functional theory (DFT)-based high-throughput screening method to successfully identify a type of alloy nanoclusters as the electrocatalyst for hydrogen evolution reaction (HER). Totally 7924 candidates of Cu-based alloy clusters of Cu55-nMn (M = Co, Ni, Ru, and Rh) are optimized and evaluated to screening for the promising catalysts. By comparing different structural patterns, Cu-based alloy clusters prefer the core–shell structures with the dopant metal in the core and Cu as the shell atoms. Generally speaking, the HER performance of the Cu-based nanoclusters can be significantly improved by doping transition metals, and the active sites are the bridge sites and three-fold sites on the outer-shell Cu atoms. Considering the structural stability and the electrochemical activity, core–shell CuNi alloy clusters are suggested to be the superior electrocatalyst for hydrogen evolution. A descriptor composing of surface charge is proposed to efficiently evaluate the HER activity of the alloy clusters supported by the DFT calculations and machine-learning techniques. Our screening strategy could accelerate the pace of discovery for promising HER electrocatalysts using metal alloy nanoclusters.
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