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二维过渡金属硫族化合物(TMDs),由于其单层直接带隙、室温光发射和谷自旋等优异特征,是光子学和光电子学研究领域的明星材料;此外,基于TMDs所构筑的二维层状范德华异质结,因其原子级平整界面和层间耦合效应,为研究新奇界面物理性质和用于设计与实现多功能光电器件提供了一个理想的平台。在二维TMDs及其异质结中,材料组分、层数和层间耦合相互作用均会影响其能带结构进而显著改变其物理特性,因此直观表征二维材料与异质结的能带结构及其如何受外界因素的影响,将能从更本征的角度揭示其物理行为,具有重要的研究价值。百纳米级空间分辨率的角分辨光电子能谱技术(nano-ARPES)是研究这一问题的有力工具,其能够在实验上直接观测二维材料的能带结构及其异质结的能带排列,从而为研究二维材料组分/层数依赖的能带结构及其光学性质和二维异质结层与层之间的轨道耦合效应提供了全新的思路。

近期,湖南大学潘安练教授和巴黎萨克莱大学Abdelkarim Ouerghi教授合作,在npj 2D Materials and Applications上发表题为Indirect to direct band gap crossover in two-dimensional WS2(1-x)Se2x alloys的研究论文。这项工作使用光致发光光谱和nano-ARPES技术,直接观测了WS2(1-x)Se2x(x=0.8)三元合金随着层数(1-3层)的逐渐降低,能带从间接向直接带隙的转变过程。并在Se原子含量比较高的合金中发现了直接和间接光学跃迁的叠加现象。这一发现为基于TMDs合金材料的光谱可调谐发光设备研究开辟了新的道路。
图一:多层WS0.4Se1.6合金的(a)光学照片、光致发光mapping和光谱表征,(b,c)WS0.4Se1.6单层、双层和三层区域的nano-ARPES表征
原子层厚度过渡金属硫族化合物(TMDs)半导体,例如MoS2, MoSe2, WSe2, WS2,随着厚度从多层转变为单层,带隙从间接转变为直接带隙,导致其光致发光强度的显著增强。先前的工作对多种TMDs层数依赖的光电性质进行了研究。然而,这种性质是否仍然适用于由两种TMDs组成的三元合金,是一个亟需探究的课题。本研究以一步化学气相沉积法得到的多层WS0.4Se1.6合金作为研究对象(如图一(a)所示)。光致发光结果显示,随着层数增加,发光强度逐渐降低,表明其带隙相应的从直接转变为间接带隙。此外,WS0.4Se1.6(Se含量比较高)合金双层区域依然具有比较强的光致发光强度,表明WS0.4Se1.6合金双层同时存在直接带隙跃迁和间接带隙跃迁,这与nano-ARPES测量结果相对应(如图一(b,c)所示,红色实线箭头表示直接跃迁,虚线箭头表示间接跃迁)。本文报道的Se含量比较高的WS0.4Se1.6合金中间接带隙向直接带隙转变的新奇现象,为其在未来光电器件上的应用提供了理论依据。
此前,潘安练教授和Abdelkarim Ouerghi教授合作对SnS2/WSe2双层异质结中的强层间轨道杂化现象进行了深入的探索和研究,并在npj 2D Materials and Applications 上发表题为Strong interlayer hybridization in the aligned SnS2/WSe2 hetero-bilayer structure的研究论文,这项工作使用光致发光光谱和nano-ARPES技术,直接观测了SnS2/WSe2双层异质结构的能带排列。这一成果从实验上直接证明了SnS2/WSe2双层异质结的能带结构为II型能带排布,并揭示了其层与层之间存在强的轨道耦合杂化效应。
图二:WSe2单层和SnS2/WSe2异质双层(a)光学照片,(b, c)光致发光表征,(d)nano-ARPES表征和(e)能带排列
利用层间相互作用力(范德华力)将不同单层二维(2D)材料耦合而成的范德华异质结,为新奇物理性质的研究以及多功能器件的制备提供了全新的材料平台。深层次理解和利用范德华异质结的新奇物性以指导相关器件的设计与应用,首先需要准确了解异质结的层间电子结构和层与层之间的强相互作用与轨道杂化现象。本研究以两步化学气相沉积法得到的晶格对齐的SnS2/WSe2双层异质结作为研究对象(如图二(a)所示)。光致发光光谱显示,相对于WSe2单层,SnS2/WSe2双层异质结构中观察到了明显的光致发光猝灭现象(如图二(b, c)所示)。此外,微区ARPES结果表明,SnS2/WSe2双层异质结的单层之间存在强烈的原子轨道杂化效应,WSe2的价带顶从单层WSe2的K点移动到了SnS2/WSe2双层异质结的Γ点(如图二(d)所示)。这些结果表明SnS2/WSe2双层异质结构呈现II型能带排列(如图二(e)所示),为其在纳米电子学中的应用方向提供了理论依据。
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DOI: 10.1038/s41699-020-00187-9
Indirect to direct band gap crossover in two-dimensional WS2(1-x)Se2x alloys
DOI: 10.1038/s41699-019-0109-3
Strong interlayer hybridization in the aligned SnS2/WSe2 hetero-bilayer structure

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