强大实验利器！北大“飞秒——纳米超高时空分辨光学实验系统”研究取得新进展

编者按

近日，北京大学物理学院、人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心龚旗煌院士团队在国家重大科研仪器研制项目“飞秒-纳米超高时空分辨光学实验系统”研究中取得重要进展。
该实验系统把脉冲光源的超快时间分辨能力和光发射电子显微镜(PEEM)的超高空间分辨能力完美融合起来，能够同时实现数十飞秒的超高时间分辨率和几纳米的超高空间分辨率，是介观光学与超快微纳光学研究的强大实验利器。

如此超高时空分辨率的实验系统，快和小编一起一探究竟吧！

局域表面等离激元近场增强

与退相干时间的内在关联

研究团队利用超高时空分辨PEEM，首次从微观角度揭示了局域表面等离激元近场增强与退相干时间之间的内在关联。

团队利用PEEM高空间分辨率的优势，直接观测到金纳米二聚体阵列结构体系中局域表面等离激元模式的近场分布。通过测量光电子强度的激发光波长依赖特性以及干涉自相关曲线，分别获得同一结构的近场增强和退相干时间。研究者发现两者的关联性依赖于二聚体结构的间隙尺寸和激发光的偏振。

基于以上实验结果并借助于数值模拟和理论模型的解析分析，研究团队首次揭示出这种关联性由光场在近场远场耦合作用和纳米结构场局域化效应共同决定。

金纳米盘二聚体结构示意图，SEM和PEEM图像

纵向偏振下PEEM测量的金纳米棒二聚体结构近场增强特性、以及局域表面等离激元的超快动力学

横向偏振下PEEM测量的金纳米盘二聚体结构近场增强特性、以及局域表面等离激元超快动力学

4月24日，相关成果以标题“Correlation between near-field enhancement and dephasing time in plasmonic dimers”发表在物理学权威期刊《物理评论快报》上。

这一研究成果对于理解表面等离激元光子学中的基本物理问题，以及拓展表面等离激元在高灵敏检测与传感、太阳能电池等微纳光子器件的应用研究都具有非常重要的意义。

单层WS₂超快电子冷却和弛豫的

动力学过程

团队还首次从时间和能量两个维度研究电子布居演化规律，全面揭示了单层WS₂超快电子冷却和弛豫动力学过程。

在单层WS₂激发态电子超快冷却和弛豫过程研究中，团队发现，置于衬底上的或悬空的单层WS₂都存在两个时间尺度的超快动力学过程，分别归于导带的电子冷却和缺陷捕获过程。从衰减曲线中，可以观察到，两个时间尺度分别约为0.3ps和3ps。能量分辨PEEM测量发现第一个过程与电子在导带的冷却相对应，第二个过程则与电子在导带底的弛豫相关。

通过对比悬空的单层WS₂样品的PEEM测量结果，并结合荧光光谱和拉曼光谱表征，团队发现，电子在导带底的弛豫过程主要与缺陷态有关。该研究借助PEEM的空间、时间与能量多维度探测能力，揭示了典型TMDs单层WS₂材料体系中电子冷却和缺陷捕获的超快动力学过程。

研究还发现，缺陷态的产生与真空下光照有关，这种缺陷的产生方式及其对动力学的影响显著，在光发射实验和光谱测量中值得注意。

WS₂/hBN/p-Si样品结构和时间分辨PEEM测量

WS₂/hBN/p-Si样品时间和能量分辨PEEM测量，电子能量分布曲线可以由费米-狄拉克分布拟合

悬空的单层WS₂样品的时间分辨PEEM测量

4月3日，相关成果以标题“Ultrafast Electron Cooling and Decayin Monolayer WS₂ Revealed by Time- and Energy-Resolved Photoemission Electron Microscopy”发表在纳米领域重要期刊《纳米快报》上。

研究团队简介

相关的研究工作由北京大学极端光学研究团队、日本北海道大学电子科学研究所Hiroaki Misawa教授团队和中国科学院半导体研究所谭平恒研究员课题组等合作完成。

北京大学博士生李耀龙是两篇文章的第一作者。

本次研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心、量子物质科学协同创新中心和极端光学协同创新中心、日本文部科学省及日本学术振兴会等的支持。