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引言
储能材料与器件是近年来功能材料领域的研究热点，其中具有高储能密度和高可靠性的电介质储能材料在高能脉冲功率技术领域有着几乎不可替代的应用。具有双电滞回线特征的反铁电储能材料一直备受关注，但过去的研究主要集中在锆钛酸铅(Pb(Zr,Ti)O3)体系。基于在铌酸盐基无铅压电陶瓷研究方面的长期工作，李敬锋教授课题组对铌酸银(AgNbO3)的反铁电性及其储能特性开展研究。
成果简介
近日，清华大学材料学院李敬锋教授课题组与澳大利亚卧龙岗大学张树君教授合作在反铁电陶瓷储能材料研究方面取得重要进展，在Advanced Materials上在线发表了题为“Lead-Free Antiferroelectric Silver Niobate Tantalate with High Energy Storage Performance”的研究论文。这项工作不仅发现了一种具有高储能密度和良好温度稳定性的无铅反铁电陶瓷材料，而且其反铁电性增强机制研究为无铅反铁电储能陶瓷的研发提供了新思路。
该工作通过Ta掺杂调控AgNbO3的相变，显著提升介电击穿强度和反铁电性，其最大可释放储能密度达到4.2 J/cm3，比纯AgNbO3提升了260%，且在20-120℃内可释放储能密度的变化幅度维持在±5%以内。
研究人员利用多种表征手段对材料进行了全面分析。微观结构表明，陶瓷介电击穿强度的增强得益于晶粒尺寸的降低。铁电性能、介电谐调特性和选区电子衍射均表明，Ta的引入增强陶瓷的反铁电性。进一步通过容差因子和B位离子的极化性分析反铁电性的增强机理。研究表明，Ag(Nb,Ta)O3陶瓷反铁电性的增强是由B位离子极化性的降低引起的。
图文导读
图1 Ag(Nb,Ta)O3陶瓷的性能表征
(a) AgNbO3和Ag(Nb0.85Ta0.15)O3陶瓷的电滞回线；
(b) Ag(Nb1-xTax)O3陶瓷可释放储能密度和能量效率；
(c) Ag(Nb0.85Ta0.15)O3陶瓷可释放储能密度和能量效率随温度的变化；
(d) 文献报道的无铅储能陶瓷可释放储能密度。
图2 Ag(Nb,Ta)O3陶瓷的微观形貌、介电击穿强度及相图
(a) Ag(Nb1-xTax)O3陶瓷的介电击穿强度和晶粒尺寸，插图为AgNbO3和 Ag(Nb0.80Ta0.20)O3陶瓷的微观结构；
(b) Ag(Nb1-xTax)O3陶瓷介电击穿强度的韦伯分布；
(c) AgNbO3陶瓷的介电常数随温度和频率的变化；
(d) Ag(Nb1-xTax)O3相图。 
图3 Ag(Nb,Ta)O3陶瓷的电滞回线和介电谐调特性(场强150 kV/cm)
(a) 20℃时AgNbO3陶瓷的电滞回线和介电谐调特性；
(b) 20℃时Ag(Nb0.85Ta0.15)O3陶瓷的电滞回线和介电谐调特性；
(c) 100℃时AgNbO3陶瓷的电滞回线和介电谐调特性；
(d) 100℃时Ag(Nb0.85Ta0.15)O3陶瓷的电滞回线和介电谐调特性。
图4 AgNbO3和Ag(Nb0.85Ta0.15)O3陶瓷的TEM图
(a) AgNbO3陶瓷的明场像；(b) 图a中(A)区域的高分辨图；(c) Ag(Nb0.85Ta0.15)O3陶瓷的明场像；(d)图c中(B)区域的高分辨图；(e)-(g)图b中①-③区域的选区电子衍射图；(h)-(i)图d中④-⑤区域的选区电子衍射图。图(e)、(f)和(i)中的红色箭头指向的是(003)衍射斑。 
小结与展望
研究人员通过Ta掺杂调控AgNbO3的相变，提升介电击穿强度和反铁电性，获得了最大可释放储能密度为4.2 J/cm3，且在20-120℃内具有良好温度稳定性的Ag(Nb,Ta)O3陶瓷。进一步指出，反铁电性的增强是由B位离子极化性的降低引起的，为无铅反铁电储能陶瓷的研发提供了新思路。
论文第一作者为材料学院博士后赵磊，通讯作者为清华大学材料学院李敬锋教授，澳大利亚卧龙岗大学创新材料研究所张树君教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金重点项目、973项目和中国博士后基金等项目的支持。点击阅读原文可以自由下载论文PDF。
文章链接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201701824/full
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