一作+通讯!清华大学杨杰最新Nature
水的振动光谱对理解液态水中氢键重组和能量重新分配的动力学做出了重要贡献。已确定水的振动谱具有分子内和分子间特征,需要根据集体激发来描述。
然而,包括分子内和分子间振动模式之间的强非谐耦合,光谱到结构的解释已被证明具有挑战性。
水分子间动力学的完整揭示需要直接的时间和结构解析测量。中子和 X 射线散射通常用于测量不同环境中液态水的平衡原子结构,由 X 射线自由电子激光器 (XFEL) 产生的飞秒 X 射线脉冲已用于研究超快加热和水中的笼子效应 ,以及非弹性中子散射提供了对水中分子内和分子间振动动力学的深入了解 。此外,XFEL 使研究溶液中分子的飞秒结构动力学成为可能。
然而,X 射线和中子散射都没有被用于研究泵探测方案中水的超快振动弛豫。该研究使用液体超快电子散射以飞秒的时间和原子空间分辨率测量对液态水中 OH 伸缩振动激发的超快结构响应。
该研究在 80 飞秒的时间尺度上观察到大约 0.04 Å 的瞬态氢键收缩,然后在大约 1 皮秒的时间尺度上热化。分子动力学模拟揭示了需要机械地处理氢键中共享质子的分布,以捕捉飞秒时间尺度上的结构动力学。
该研究的实验和模拟揭示了 OH 拉伸松弛之前水振动的分子间特征。总之,该研究证实分子内和分子间模式之间的强耦合是水振动结构的定义特征,并提供了水振动分子间特征的直接原子分辨率可视化。
参考消息:
https://www.nature.com/articles/s41586-021-03793-9
来源 | iNature
编辑/审核:Andy
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